近日，我院郭送軍教授團隊在光催化分解水産氫的研究方面取得進展，研究成果以“Constructing CoP-C/g-C3N4 nanocomposites with P-C bond bridged interface and van der Waals heterojunctions for enhanced photocatalytic H2 evolution”為題發表在國際學術期刊《Journal of Colloid and Interface Science》上（2024，653，1293-1303, IF=9.9，一區Top）。論文通訊作者為郭送軍教授及陳榮志副教授，第一作者為碩士研究生黃宗瀚。該研究工作得到了國家自然科學基金和國家重點研發計劃項目的支持。
作為一種新型的半導體光催化劑，氮化碳（g-C3N4）存在可見光吸收有限、光生載流子遷移率較弱以及光生電子空穴對複合較快等缺陷，嚴重制約其在光催化領域的應用研究。過渡金屬磷化物（TMPs）因其具有類Pt的電子結構，可與氮化碳形成肖特基勢壘加速光生成載流子從g-C3N4向CoP的遷移，從而有效地緩解g-C3N4中光生成的電子-空穴對的過度重組。然而，TMPs與g-C3N4的弱耦合嚴重阻礙了界面處電荷的轉移。因此，當前提升TMPs/g-C3N4光催化體系的産氫性能的關鍵在于構築穩固的連接界面并提升界面處的電荷轉移。
本團隊以檸檬酸鹽煅燒出的無定形多孔碳層作為中間介質，利用無定形碳層的特殊結構分别與CoP和g-C3N4形成P-C鍵和範德華異質結，設計合成出三相複合材料CoP-C/CN。此外，以同樣的合成方法制備了CoP沉積g-C3N4納米片（CoP/CN）作為對比樣品。通過FTIR和XPS表征技術，證明CoP-C/CN中P-C鍵和範德華異質結的存在，進一步探究了P-C鍵和範德華力對于CoP-C/CN光催化性能的影響。研究表明界面上的P-C鍵和範德華異質結作為一種新的電荷傳輸通道，有助于光生載流子從CN向CoP的有效轉移。同時，二維/二維範德華異質結所表現出的大接觸面積為析氫反應提供了更多的活性位點，CoP-C與CN偶聯形成的複合材料CoP-C/CN在可見光照射下具有1503 μmol∙g−1∙h−1（400nm時AQY：3.03%），且具有良好的産氫穩定性。
本研究不僅為界面電荷轉移途徑調控提供了新的思路，也為二維/二維VDW異質結和化學鍵協同作用的光催化體系設計提供了新的靈感。
論文鍊接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.09.166
編輯 |劉娜
審核 | 王欣鵬
