近日，我院朱豔秋教授、王南南副教授團隊在光催化CO2還原研究方面取得重要進展，研究成果以“Synergistic Optimization of Morphology and Vacancies on Diatomic Rhodium Catalysts Dispersed on Carbon Nitride for Efficient Photocatalytic Reduction of CO2”為題發表在國際頂級學術期刊《Advanced Functional Materials》(SCI一區TOP期刊，IF = 19)上。太阳成集团為該論文的第一通訊單位，第一作者是太阳成集团博士研究生馬祥英，通訊作者是王南南副教授、朱豔秋教授和朱金良副教授。該研究工作得到了國家自然科學基金的支持。
與單原子位催化劑(SAC)相比，雙原子位催化劑(DAC)具有更高的金屬含量和更靈活的活性位點，具有更好的性能。該研究工作首次在具有N空位的松散多孔g-C3N4空心納米球上合成了Rh2 DAC，并将其應用于光催化CO2還原反應，克服了目前電子-空穴複合速率低的限制，延長了光生載流子的壽命。中空納米球的高比表面積有利于Rh2雙原子對的均勻分散和錨定，而N 空位則誘導了載體與Rh2雙原子對之間形成穩定的3N/Rh-Rh/1N2C配位。利用Fukui函數和雙描述符對催化劑分子的局部三-s-三嗪環單元結構的電子遷移進行模拟計算，發現具有N空位的支撐骨架上的局部電荷傾向于通過3N/Rh-Rh/1N2C橋轉移到Rh2雙原子位上，使富集電荷的Rh2雙原子位點成為反應的活性中心，提高了Rh2 DAC的電荷分離效率。與Rh1 SAC相比，考慮到光激發态的密度泛函理論(DFT)計算證實，Rh2 DAC能有效穩定限制速率的中間體CHO*，并能很好地削弱CH3O*物質中的C-O鍵強度，促進CH4的生成和分離，從而獲得較高的CO2還原效率和高達91.65%的CH4電子選擇性。Rh2 DAC通過形貌和空位演化雙重優化機制，對改善光學系統中光催化CO2還原活性和CH4選擇性的性能至關重要。該研究成果創新性地提供了Rh2 DAC的制備方法，啟發了形态、元素空位和金屬雙原子活性位點的功能組合，從而實現了有效催化。
朱豔秋教授領銜的交叉學科創新團隊緻力于解決新能源在環境領域的前沿基礎性科學問題和關鍵技術，旨在通過學科交又實現材料至器件層面的整體解決方案，推動相關領域取得突破性進展。近年來在 Materials Science & Engineering R, Progress in Energy and Combustion Science, Advanced Functional Materials, Applied Catalysis B: Environmental, ACS AMI, Small等國際期刊上發表多篇高水平論文。
論文引用：Ma, X., Chen, Q., Han, C., Zhou, S., Li, Z., Liu, J., Hu, F., Wang, J., Wang, N., Zhu, Y., Zhu, J., Synergistic Optimization of Morphology and Vacancies on Diatomic Rhodium Catalysts Dispersed on Carbon Nitride for Efficient Photocatalytic Reduction of CO2. Adv. Funct. Mater. 2023, 2307733.
論文鍊接： https://doi.org/10.1002/adfm.202307733
編輯|劉娜 周大淇
審核|王欣鵬
