近日,我院馮慶革教授團隊在MOFs 衍生碳材料催化降解有機污染物研究方面取得進展,研究成果以“Molten salt-assisted synthesis of carbon polyhedra with self-grown carbon nanotubes on the surface for boosting peroxymonosulfate activation”為題發表在國際學術期刊《Applied Surface Science》上(2024,648: 158987, 一區Top)。論文通訊作者為馮慶革教授,第一作者為博士研究生覃方紅。該研究工作得到了廣西科技重大專項的支持。
近年來,碳納米管 (CNTs)作為催化劑活化過一硫酸鹽(PMS)降解有機污染物領域引起廣泛關注,相關研究也取得了積極進展。然而,CNTs制備步驟複雜,經濟成本高,影響了它們的廣泛應用。金屬有機框架 (MOFs)是由一種或多種金屬中心與有機配體自組裝配位連接形成的一類新型多孔結構材料,在MOFs炭化過程中利用金屬催化作用,可以在炭化材料表面或内部原位形成CNTs。但一般MOFs材料直接進行高溫炭化時CNTs的生長不明顯,需在高溫炭化前使用機械研磨或浸漬等方法對材料增加額外的碳源,或利用雙溶劑法等引入具有催化活性的金屬源,部分MOFs材料在 H2等還原氣氛中炭化。因此,利用簡單且安全的方法原位合成CNTs仍然是個挑戰。
本團隊将廉價的NaCl與钴金屬有機框架(ZIF-67)進行物理研磨後在N2氣氛中高溫炭化,通過熔鹽輔助熱處理方法合成了表面自催化生長 CNTs的碳多面體(CNT@CoNC-5)。此外,在不添加NaCl的情況下,直接熱解 ZIF-67 制備了 CoNC作為對比樣品。通過SEM和Raman等表征發現,NaCl 在高溫下作為限制模闆,不僅促進了CNTs在碳多面體表面的生長還提升了碳的石墨化程度,促進電子轉移。這有利于加速 PMS 的分解,從而提高鹽酸土黴素(OTC)的降解效率,CNT@CoNC-5 催化劑在5min内的表觀速率常數高達 66.97 L/g min-1,是CoNC 的 25.46倍。本研究為利用 MOFs 原位合成CNTs複合材料催化降解有機污染物提供了新的視角。
論文鍊接:https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158987
編輯 | 周大淇
審核 | 王欣鵬