近日，我院新能源材料與器件團隊劉美男教授在提升锂金屬電池中Li+在本體電解液以及界面輸運動力學研究方面取得新的進展。該研究分析了LiF作為界面設計的有效成分存在的一些不足，提出通過引入氯元素形成雙鹵化界面（EEI）改善锂離子傳輸。這為設計金屬電池的先進電解液提供一個新的視角。相關研究成果以“Dual-Halide Interphase Enabling High-Performance Lithium Metal Batteries in Wide-Temperature Range（通過雙鹵化物界面在寬溫度範圍内實現高性能锂金屬電池）”為題發表于國際能源領域權威期刊《ACS能源快報》（ACS Energy Letters, 2024, 9, 2545-2553）。論文通訊作者為我院劉美男教授，相關研究得到了國家自然科學基金（22379160、22075313）項目的支持。
锂金屬電池商用化，受限于不可控的副反應以及锂枝晶生長，通過建立富含LiF的SEI能有效提升锂離子擴散動力學，延長锂金屬電池壽命。優秀的锂離子擴散動力學能夠使锂電池在惡劣環境下能具備卓越的性能，但是擴散過程包含着複雜的液相、間相和固相傳輸，這使得改善锂離子擴散動力學變得富有挑戰性。另一方面，LiF本身較低的離子電導率也阻礙了锂離子的快速傳輸。針對這一挑戰，能源材料與器件團隊劉美男教授通過引入氯元素形成具備更高電導率、更低擴散能壘的電解質電極界面（EEI)。通過比較不同含氯稀釋劑的LUMO/HOMO，确定二氯甲烷DCM為最合适的稀釋劑。闡明了這種稀釋劑通過對體系溶劑化結構進行調控，來誘導形成更低的锂離子擴散能壘的雙鹵化EEI，進而抑制锂枝晶的生長。
論文是在前期研究中對锂離子輸運動力學研究的一次新的突破。圍繞锂離子在傳統的碳酸酯電解液中輸運動力學遲緩造成的枝晶生長問題，劉美男教授帶領團隊從本體電解液、界面脫溶劑以及界面固體層輸運三方面開展了系統、深入研究，取得系列研究進展：基于Chazalviel模型，通過構築一維（1D）孔道結構，利用聚合物中的官能團與電解液中陰離子的偶極作用，大幅度提升锂離子遷移率，降低陰離子遷移率，提升锂離子在本體電解液中的快速輸運，實現了對金屬锂枝晶的一定程度抑制（Journal of Materials Chemistry A, 2020,8, 8033-8040；Energy Storage Materials, 2023, 63, 102961）；提出構築聚離子結構，進一步從分子層面提升離子在本體電解液中遷移速率（Advanced Functional Materials 2022, 2203336；Nano Res. 2022, 1998；Chemical Engineering Journal 2022, 434, 134647； Chemical Engineering Journal, 2023, 475, 146414）；引入懸浮添加劑，降低溶劑活度，調控锂離子溶劑化結構，構築超快離子導體型SEI可加速Li+在固體界面輸運動力學（Nano Letters, 2024, 245714；ACS Nano 2022, 16, 16898；Advanced Functional Materials 2022, 2112598；Advanced Functional Materials, 2021, 2110468）；設計功能界面層，利用MOF孔徑以及催化活性位點，降低脫溶劑能壘，加速锂離子去溶劑化動力學，進一步改善枝晶問題，實現高動力、高安全金屬锂電池構築（Advanced Functional Materials, 2023, 2212499）。
編輯|劉娜 周大淇
審核|王欣鵬
